摘要：
20 世纪以来，化石燃料的大量燃烧产生的氮氧化物严重恶化了空气质量，给人类健康和自然环境造成极大的危害，氮氧化物（NOx）是组成酸雨的主要成分，光化学烟雾和对流层会消耗臭氧。为此，世界各国不断出台新的法规以严格限制氮氧化物的排放。NH3选择性催化还原(NH3-SCR)是目前脱除氮氧化物技术最为成熟，应用最为广泛，效果最为理想的方法。SCR 反应关键是 NH3 吸附位的氧化性. SCR 活性取决于 NH3 在催化剂表面的吸附量和阶段氧化程度. 催化剂应能吸附足够 的 NH3 ，这与其表面酸碱性有关；吸附的 NH3 要能被活化脱氢且程度不宜太高，这与表面氧化还原性有关. 反应温度也会影 响 NH3 的吸附量和活化程度，因此开发高效SCR 脱硝催化剂的关键是根据反应温度调控其表面酸性和吸附位的氧化性。近年来低温SCR脱硝催化剂的研发进展很快，形成了以活性炭为载体，以V2O5 ，Fe2O3和 MnO2等为活性组分的各种催化剂。
- 实验部分
1.1国内相关研究结论概述：
(1)用浸渍法制备了VCeTi催化剂，Ce掺杂在降低V205含量的同时还明显提高了催化剂的活性性能，在S02和H20存在以及碱金属中毒条件下VCeTi表现出了比VTi更好的性能。；Ce掺杂后和V产生相互作用，改善了催化剂的氧化还原性能，使催化剂表面产生更多的可以和NH3物种反应的吸附态N02，从而促进了NOx还原反应的进行。[1]
(2) SnO2 的添加能够提高催化剂 CeTi 的脱硝效率，当 CeO2：SnO2 为 2:1 时，催化剂的脱硝性能最佳，在中低温（160℃~280℃）时能够达到一个较为满意的脱硝效率，在高温（280℃~400℃）时的脱硝效率能够保持在90%以上。[2]
(3)以溶胶-凝胶-超临界流体干燥法制备了CeO2- TiO2 混合氧化物
（n（Ce）／n（Ti）= 0.05 /0.40），以其为载体，通过等体积浸渍法制备了Pd／CeO2- TiO2 催化剂. XRD分析结果表明，在低Ce／Ti 比的CeO2- TiO2混合氧化物中，CeO2高度分散于 TiO2上；Ce／Ti 比高于0.10时,大晶粒锐钛矿相TiO2和TiO2- CeO2 固溶体或其前驱体无定形相共存。[3]
(4)溶胶．凝胶法制备催化剂时，采用顺序负载和交替负载两种方式制备催化剂，结果发现顺序负载的催化剂BET比表面积总体要比交替负载所得到的催化剂要高，催化剂的活性也有类似的趋势。其中，M相(Mn．Ce．O．Ti09)对催化剂低温活性的促进作用更为明显，而C相(Cu-Ce-O-Ti02)对催化剂的高温活性更为有利，将二者复合以顺序负载得到的V／3C／3M／CC催化剂的脱硝效果更佳，在200℃的反应温度下，NO的转化率能达到80％左右，活性温度窗口显著拓宽，在200.550℃能保持在80％或以上。[4]
(5)载体中Ce 的添加阻止了TiO2的结晶，TiO2晶相的混乱程度增加，其锐钛矿衍射峰强度减弱。当0.2le;xle;0.4 时，CexTi1-xO2以无定形态或微晶的形式存在。当x=0.4时，CexTi1-xO2的比表面积和孔容最大。添加Ce后，Mn-Fe/TiO2催化剂的NH3-SCR 催化活性得到明显改善。并且Mn-Fe/Ce0.4Ti0.6O2催化剂的活性随着Ce 含量的增加先增大后减小，当x=0.4时，Mn-Fe/Ce0.4Ti0.6O2的SCR 活性最佳，在41 000 h-1空速下，催化剂在75 ℃起燃，NO 转化率在113 ℃时即超过90％，催化剂表现出了良好的NH3-SCR 催化活性，而且该催化剂表现出了较好的抗H2O和SO2性能。[5]
